Estudando o mecanismo e a cinética da dessulfuração de combustível usando piezo CexOy/NiOx

Jun 01, 2024

Scientific Reports volume 13, Artigo número: 7574 (2023) Citar este artigo

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A fim de avançar na tecnologia de dessulfuração, um novo método para excelente dessulfurização oxidativa de combustível à temperatura ambiente será de suma importância. Como um novo método de dessulfurização, desenvolvemos piezocatalisadores que não requerem adição de oxidantes e podem ser realizados à temperatura ambiente. Um método de microondas foi utilizado para preparar nanocompósitos de CeO2/Ce2O3/NiOx. As taxas de dessulfuração modelo e real do combustível foram examinadas em função de parâmetros de síntese, como potência e tempo de micro-ondas, e condições de operação, como pH e potência ultrassônica. Os resultados mostraram que os nanocompósitos CeO2/Ce2O3/NiOx demonstraram excelente piezodessulfurização à temperatura ambiente para combustíveis modelo e reais. Além disso, os nanocompósitos CeO2/Ce2O3/NiOx exibiram notável capacidade de reutilização, mantendo 79% de sua atividade piezocatalítica mesmo após 17 repetições para dessulfuração do combustível real. Uma investigação do mecanismo de oxidação do enxofre revelou que os radicais superóxido e as lacunas desempenharam um papel importante. Além disso, o estudo cinético revelou que a remoção de enxofre pelo piezocatalisador segue um modelo cinético de reação de segunda ordem.

A energia vibratória de baixa frequência está em todo o meio ambiente e tem uma perspectiva brilhante para resolver a crise energética e os problemas de poluição. No entanto, não houve utilização eficaz desta energia de baixa frequência1,2. A energia vibratória de baixa frequência pode ser convertida em energia de duas maneiras: coleta de energia piezoelétrica e catálise piezoelétrica . Como resultado da catálise piezoelétrica, as vibrações mecânicas podem ser convertidas em cargas livres na superfície dos materiais piezoelétricos em uma ampla variedade de ambientes (por exemplo, água e ar). Como resultado da microeletrólise local da água, os materiais piezocatalíticos podem produzir uma série de espécies reativas de oxigênio (ROS), como ·OH, ·O2–, ·HO2 e H2O2. Nas indústrias têxtil, química, farmacêutica e alimentar, as ROS são utilizadas para oxidar cataliticamente e degradar corantes tóxicos e cancerígenos na água6,7,8.

O objetivo deste trabalho é sugerir uma nova aplicação para piezocatalisadores; utilizamos nanocompósitos de óxido de níquel/óxido de cério como piezocatalisadores para a dessulfurização de modelos e combustíveis reais. O uso da piezocatálise tem várias vantagens em comparação com a catálise existente para processos de dessulfurização. Eles podem operar em condições escuras, apresentar alta taxa de dessulfurização e baixo custo, e podem coletar vibrações de baixa frequência presentes no ambiente para conduzir reações de dessulfurização.

Apesar da adopção de novas estratégias energéticas nos últimos anos, a utilização de combustíveis convencionais continua a ser dominante. Como resultado da combustão de combustíveis contendo enxofre, é produzido SOx, que contribui para a chuva ácida e material particulado fino (PM 2,5), bem como para a corrosão de motores e conversores catalíticos8,9,10,11. Globalmente, foram promulgadas regulamentações rigorosas para limitar os combustíveis com baixo teor de enxofre12,13. Ao utilizar a hidrodessulfurização (HDS), que tem sido amplamente utilizada na indústria há décadas, o enxofre alifático pode ser facilmente removido do óleo combustível na produção industrial. Devido ao impedimento estérico, é difícil eliminar compostos aromáticos de enxofre do combustível, como o dibenzotiofeno (DBTP). Altas temperaturas e pressões, bem como grandes quantidades de hidrogênio, são necessárias para que o HDS remova os derivados de tiofeno, resultando em altos custos operacionais e perda de octano14,15,16,17,18,19,20. Apresentamos aqui um piezocatalisador que elimina compostos de enxofre do modelo e do combustível real sem adicionar quaisquer oxidantes e apenas aplicando força mecânica. Em contraste, as técnicas anteriores de dessulfuração exigiam a adição de oxidantes, como H2O221,22,23,24,25,26,27. Recentemente, modificou o processo de dessulfuração oxidativa usando catalisadores de átomo único com núcleos metálicos abundantes em terra e suportes nanoporosos robustos, bem como óxidos mistos de metais de transição . Como resultado do uso de catalisadores de átomo único ou óxidos de metais de transição mistos, a eficiência e a estabilidade do catalisador foram melhoradas.